Konzept für ein Radionuklid-Extraktions- und Abgabesystem

Universität zu Köln - Abteilung Nuklearchemie

Forschungszentrum Jülich GmbH - Institut für Neurowissenschaften und Medizin - Nuklearchemie (GmbH)

Neben der Bestimmung nuklearer Daten für die Beschleuniger-getriebene Herstellung von Molybdän- und Technetiumisotopen, ist das Zeil dieses Teilprojekts die Bereitstellung von reinem ^99mTc zur Anwendung in der molekularen Bildgebung für die medizinische Diagnostik, wofür das hergestellte ⁹⁹Mo-Mutterradionuklid hohen radiochemischen Anforderungen genügen muss. Die bestrahlten Mo-Proben sollen daher hinsichtlich ihrer Isotopenreinheit und spezifischer Aktivität analysiert und bewertet werden. Insbesondere die Koproduktion von ⁹³Mo-Verunreinigungen muss untersucht werden, um die Bildung von ⁹³Tc zu verhindern, da letzteres eine unnötige Strahlendosis für den Patienten und das Klinikpersonal verursachen würde. Detaillierte radiochemische Analysen dazu werden mittels Beta- und Gammaspektrometrie in der Abteilung Nuklearchemie der Universität zu Köln durchgeführt.

Es sollen zwei unterschiedliche Verfahren untersucht werden: Einerseits die Herstellung und Optimierung eines ⁹⁹Mo-Generators unter Verwendung von angereichertem Targetmaterial, andererseits die unmittelbare radiochemische Abtrennung von ^99mTc für die direkte klinische Anwendung.

Ersteres Konzepts ist gut etabliert, der Schwerpunkt der chemischen Arbeiten liegt hier auf der notwendigen Anpassung der bekannten Verfahren an die Targets, die in einer Beschleuniger-getriebenen Neutronenquelle wie der HBS verwendet werden sollen. Neben der Probenhandhabung soll insbesondere das Auflösen des Targets untersucht und ein Konzept für ein späteres, ferngesteuertes Verfahren entwickelt werden.

Parallel soll die Herstellung von ⁹⁹Mo unter Verwendung von angereicherten ⁹⁸Mo-Targets untersucht werden, was zu einer deutlich höheren spezifischen Aktivität des gewünschten ⁹⁹Mo führen würde. Hier könnte ^99mTc direkt abgetrennt werden, und es muss eine alternative Zuführung der extrahierten ^99mTc-Lösung entwickelt werden.

Dieses Ver­fahren würde in Verbindung mit dem HBS die Verwendung eines flüssigen Targets erlauben. Der hergestellte Radiotracer könnte in einer anwendbaren Form (TcO₄^-) an medizinische Bild­gebungseinrichtungen verteilt werden, ähnlich wie andere Radiotracer z.B. FDG. In diesem Zusammenhang sollen verschiedene Ansätze für die Verar­beitung der bestrahlten Targets verfolgt werden. Es wird radiochemisch untersucht, wie unter den gegebenen Voraussetzungen die letztlich benötigten Mo/Tc-Generatorsysteme hegestellt werden können. Die Ergebnisse werden mit den Literaturergebnissen verglichen und bewertet, insbesondere denjenigen zur Herstellung von ⁹⁹Mo aus spaltbarem Material.

Für die radiochemische Isolierung von ^99mTc zur Radiotracermarkierung werden innovative Konzepte zur direkten Flüssig- oder Festphasenextraktion von Tc in Betracht gezogen. Diese Arbeiten werden durch Batch-Experimente mit vor Ort hergestellten Tracern, wie ⁹⁴Tc und ⁹⁵Tc, oder mit kommerziell erhältlichen ^99mTc-Tracern unterstützt. Anfallende radiochemische Arbeiten werden in einem Heißzellenlabor des INM-5 am Forschungszentrum Jülich durchgeführt.

Designkonzept für einen TMR zur Herstellung von ⁹⁹Mo und dessen Handhabung und Transport

FH Aachen - University of Applied Sciences - Fachbereich 10 - Energietechnik und Forschungszentrum Jülich GmbH - Jülich Centre for Neutron Science (JCNS)

• Entwicklung eines Konzepts für die ⁹⁹Mo-Produktion, sowie Simulation zur Verifizierung von Bestrahlungsverfahren und Benchmarking des Neutronenmoderator- und Reflektorsystems.
• Entwicklung und Validierung eines Hochleistungs-Neutronentargets.
• Entwicklung eines automatischen Handling- und Transportsystems für ⁹⁹Mo-bestrahlte Proben.

Die kernphysikalischen Reaktionen ⁹⁸Mo(n,γ) zur Produktion von ⁹⁹Mo ist gut untersucht. Der thermische ⁹⁸Mo Wirkungsquerschnitt beträgt laut ENDF Datenbank 136(7) mb, während für das Resonanzintegral im epithermischen Bereich 7(1) b gemessen wurde. Aktuellere Messungen bestätigen diese Wirkungsquerschnitte.

Um die finale Produktionsrate von ⁹⁹Mo zu bestimmen und zu optimieren, wird der Wirkungsquerschnitt der ⁹⁸Mo(n,γ) zusammen mit dem Energiespektrum der erzeugten und moderierten Neutronen am HBS Target betrachtet. Hierzu sind detaillierte Simulationen notwendig.

Im Falle eines natürlichen Molybdäntargets müssen für die spätere Bearbeitung der Produkte auch die entsprechenden Neutronenabsorptions-Wirkungsquerschnitte der ^92,94-98,100Mo beachtet werden. Diese sind gut bekannt und die entsprechenden Simulationsdatenbanken werden in einem ersten Schritt auch Aktualität überprüft.

Die Erzeugung einer ausreichenden Menge ⁹⁹Mo erfordert demnach einen hohen (epithermischen) Neutronenfluss an der Bestrahlungsposition. Dies soll durch die Entwicklung eines speziellen Moderator-Reflektor-Systems mit einem angepassten Neutronenenergiespektrum insbesondere im epithermischen Energiebereich und die Konzeption eines Hochleistungstargets mit hoher Neutronenausbeute erreicht werden.

Im Rahmen des HBS-Projekts wurde ein Hochleistungsmetalltarget entwickelt, das für eine hohe Leistungsdichte und damit für hohe Neutronenspitzenflüsse optimiert ist. Es besteht aus einer dünnen Tantal-Metallplatte, welche intern durch eine Mikrokanalstruktur gekühlt wird und für eine Leistungsdichte von 1 kW/cm² und einer Gesamtleistung von 100 kW ausgelegt ist, was zu einer Neutronenausbeute von 10¹⁵ n/s führt. Dieses Design kann entsprechend übernommen und muss aber für die ⁹⁹Mo-Produktion optimiert werden.

Zur Maximierung der Neutronenproduktion kann zum einen die beleuchtete Fläche vergrößert und an das erforderliche Bestrahlungsvolumen angepasst werden, zum anderen ist eine Erhöhung der Leistungsdichte und entsprechend angepasste Kühlstruktur zu untersuchen. Mit beiden Ansätzen soll die Entwicklung eines Targets mit einer Leistung von mehreren 100 kW ermöglicht werden. Entsprechend sollen 1-2 Prototypen des Targets mit unterschiedlichem Design entwickelt und gebaut werden, um dies dann in Strahlenzeiten zu testen.

Für die Erzeugung eines hohen epithermischen Neutronenflusses werden in Neutronen­quellen zur Borneutroneneinfang-Therapie (BNCT) Materialien wie MgF₂, TiF₂ oder Al₂O₃ genutzt, um das Energie­spektrum vom anfäng­li­chen MeV-Bereich in den epithermischen Bereich zu verschie­ben. MC-Simulationen ver­schiedener Geometrien und Materialien der Target-Moderator-Reflektor-Anordnung sollen durchgeführt und entspre­chend dem erzielten epithermischen Neutro­nen­fluss an der Be­strahlungsposition optimiert werden. Die Simula­tionen der opti­mierten Geometrie und Mate­rial­zusam­men­setzung sollen an der JULIC Neutron Plattform des JCNS experimentell validiert werden, wo sich eine modu­lare Neutro­nen­target­station für die Unter­suchung von Moderator-Reflektor-Systemen am Forschungs­zentrum Jülich im Bau befindet. Diese Anlage steht bis Ende 2024 dort für diese Experimente zur Verfügung. Später anstehende Experimente sind an den im Aufbau befind­lichen ver­gleich­­baren Mess­plätzen des CEA Saclay, Frankreich (IPHI Neutron Facility) und des HZDR in Dresden (IBC n-Beamline) durchführbar, die mit dem HBS Projekt und dem JCNS kooperieren. Auch die Neutronenquelle FRANZ, die derzeit an der Goethe-Universität in Frankfurt reali­siert wird, kann durch bestehende Kollaborationen von Prof. Langer, sowie dem HBS Projekt, für Untersuchungen nach 2024 genutzt werden. Des Weiteren können Experimente mit ther­mischen und epithermischen Neutronen durch langjährige Kooperationen mit verschiede­nen Gruppen an For­schungsreaktoren in Deutschland (z.B. TRIGA Mainz, FRM-II), als auch im Ausland (TRIGA Wien, ILL Grenoble, ROG TU Delft) durchgeführt werden. Grundsätzliche Fragen, wie z.B. die Zuverlässigkeit der Wirkungs­querschnitte vers­chiedener Materia­lien, Wärmetransport und notwendige Aktivierungszei­ten, werden ebenfalls in diesem Teilprojekt bearbeitet.

Durch die enge Kollaboration des antragstellenden Verbunds mit der lokalen JCNS Gruppe am FZ Jülich können angestrebte Messungen mit Neutronenspektrometrie durchgeführt werden. Dies ist besonders relevant, wenn durch verschiedene Messungen Simulationen mit realen Messdaten abgeglichen werden sollen. Zudem bestehen enge Kollaborationen mit dem Institut für Kernphysik im FZ Jülich und den entsprechenden Experten dort. Innerhalb des Verbunds hat z.B. Prof. Langer eigene Neutronen-TOF Detektoren entwickelt und in verschiedenen Experimenten eingesetzt. Darunter wurden auch Experimente an der PTB Braunschweig durchgeführt und neutronenspektroskopisch ausgewertet. Entsprechende Expertise, als auch Kooperationen, sind während des Projekts entsprechend vorhanden.

Die ⁹⁹Mo -Produktion erfordert eine regelmäßige Entnahme der bestrahlten Mo-Probe nach einer Woche Bestrahlung und das Einsetzen einer frischen Mo-Probe in die Bestrahlungs­po­sition. Dies muss aufgrund der hohen Aktivität automatisch und ferngesteuert erfolgen. Entspre­chende Robotiksysteme sind flexibel, zuverlässig und werden regelmäßig im radio­aktivem Umfeld einge­setzt.  Entsprechend den aufgestellten Spezifikationen ist ein solches System für das Handling der Mo-Proben zu konzipieren und seine Machbarkeit zu zeigen.

Dies wird zunächst interaktiv mit entsprechender Software entworfen und im virtuellen Raum auch getestet werden. Nach einer Recherche der möglichen Softwareprodukte wird eine entsprechende Prüfung der Eignung dieser nötig. Nach der Konstruktion soll aufgrund der Simulationsergebnisse der Bau eines ersten Prototyps erwogen werden. Anhand von Rapid Prototyp-Modellen kann ein Teil der kritischen Handhabungsvorgänge verifiziert werden.

Zur weiteren Prozessierung der bestrahlten Mo-Proben ist eine sicheres Transportverfahren zu entwickeln. Dieses Verfahren muss die berechnete Aktivität einer be­strahl­­ten Mo-Probe mit 88,8 TBq (2400 Ci) abschirmen und einen zuverlässigen Transport für die Prozessierung gewähr­leis­ten. 

Insgesamt wird im Teilprojekt 2 ein Grundkonzept für die erforderliche Infrastruktur ent­wickelt, die dann, in weiteren Schritten, aufgebaut, getestet und entsprechend genutzt werden kann. Grundsätzliche kernphysikalische Untersuchungen, sowie durch Simulationen ergänzte Verfahren, können jedoch hier als Ziel des Pakets definiert werden.

Unterscuhung der Strahlenschutz- und Entsorgungsfragen

Leibniz-Universität Hannover - Institut für Radioökologie und Strahlenschutz

• Einarbeiten in Software zu Strahlentransportrechnungen, Identifizieren der am besten geeigneten Codes.
• Strahlentransportrechnungen außerhalb des Targets und Wechselwirkung mit Strukturmaterialien.
• Abschätzung der zu erwartenden Aktivierungen und der daraus resultierenden Ortsdosisleistungen.

Aufbauend auf den Ergebnissen des Teilprojekts 2 sollen für die jeweils vorgeschlagenen Bedingungen iterativ Strahlentransportrechnungen durchgeführt werden, um die auftreten­den Ortsdosisleistungen während des Betriebs bestimmen zu können. Dies soll bei Vorliegen von Messungen zu den auftretenden Neutronenfeldern mehrfach validiert werden. Sollte MCNP hierfür nicht ausreichend sein, ist ein alternativer Code zu erproben.

Darüber hinaus soll auch eine Abschätzung der zu erwartenden Aktivierungen im Struktur­ma­te­rial berechnet werden. Dies ist sowohl beim kurzfristigen Abschalten der Anlage, wenn diese betreten werden muss, insbesondere aber auch für den Rückbau nach Beendi­gung des Betriebs von Bedeutung.

Schon in der Planungsphase soll, wenn möglich, durch Verwendung geeigneter Materialien die Menge später anfallender radioaktiver Abfälle minimiert werden. Ein besonderes Augen­merk wird auf die Erzeugung langlebiger Nuklide im Bulk der Materialien gelegt, die durch eine oberflächliche Dekontamination nicht beseitigt werden können und eine spätere Frei­gabe des Materials eventuell unmöglich machen.

In der Produktion von ⁹⁹Mo stellen Reaktor-basierte Systeme – allen voran die zuvor er­wähnte Spaltung aus hochangereicherten ²³⁵U-Targets – nach wie vor den Goldstandard dar, an denen sich Alternativmethoden werden messen lassenmüssen. Es gilt, die Vorteile der dezentra­lisierten Beschleuniger-basierten Produktion (mit dem potentiellen Nachteil des reduzierten Produktionsvolumens) mit den Vor- und Nachteilen der derzeitigen Produktions­situation abzuwägen. Ein wesentliches Erfolgskriterium für Molybdän-basierte Verfahren (natürliche Isotopen­zusammensetzung oder angereichertes ⁹⁸Mo) ist die Handhabung der großen Trägermen­ge von stabilem Mo, verglichen mit non-carrier-added ⁹⁹Mo aus der Kernspalt­ung.

Aus diesem Grund soll in diesem Teil des Projekts die Effizienz von neuen Produktionsmetho­den für ⁹⁹Mo mit etablierten, reaktorbasierten Systemen ver­glichen werden. Hierzu ist zunächst eine detaillierte Recherche und Auswertung der vorhandenen umfangreichen Literatur geplant. 

Konkret werden Produktionseffizienz und Strahlenschutzaspekte (Anfall von radioaktivem Abfall) bei der Prozessierung von Naturmolybdän sowie angereichertem ⁹⁸Mo untersucht und radiochemische Aspekte bei der Sorption großer Mengen stabilen Molybdäns in den Fokus gerückt.